富氧燃烧过程SO3的生成机理研究

论文总字数：36573字

摘 要

循环流化床O₂/CO₂燃烧技术是最具前景的燃煤电站CO₂捕集方法之一，本文主要研究金属氧化物和飞灰对烟气中SO₃形成的影响。产生SO₃的异相反应实验在沉降炉实验台上完成，主要为模拟循环流化床锅炉尾部烟道环境。实验中采用NaOH吸收并测定反应后烟气中SO₃浓度，通过计算求得SO₃转化率，从而探究金属氧化物和飞灰对SO₂异相氧化反应程度的影响。

实验结果显示，温度从300℃上升到600℃时，烟气中SO₂氧化成SO₃的转化率随之升高；在温度范围300~600℃内，金属氧化物三氧化二铁（Fe₂O₃）,五氧化二钒（V₂O₅），氧化铜（CuO）对SO₃生成的催化氧化作用比较明显，其中V₂O₅的催化能力最好，而 Fe₂O₃与CuO催化效果相近；烟煤和无烟煤的飞灰，在温度范围300~600℃的结果显示，灰中金属氧化物对SO₃的生成具有较大影响并且不能忽略。

由于烟气中高浓度的SO₂和SO₃已经成为制约O_2/CO₂燃烧技术发展的一个主要方面，因此本项目对于抑制O₂/CO₂燃烧过程中SO₃所引起的问题具有重要的理论价值和现实意义。

关键词：富氧燃烧， SO₃，异相反应，金属氧化物

A Study on the Mechanism of Formation

of Sulfur Trioxide in Oxy-Fuel Combustion

Abstract

Oxy-fuel circulating fluidized bed combustion is one of the most promising carbon capture technologies for coal-fired power plant, the present work focuses on the impacts of metal oxides and fly ash on the formation of sulfur trioxide (SO₃). Experiment of heterogeneous oxidation of SO₂ emulating the post-flame atmosphere of the circulating fluidized bed boiler was performed in a tube furnace system. The outlet SO₃ concentrations were measured using the NaOH absorption method, and the effects of metal oxides and fly ash on the formation of SO₃ from heterogeneous oxidation of SO₂ were investigated by calculating the SO₃/SO₂ ratio.

The results show that conversion rate from SO₂ to SO₃ in flue gas increases with increasing temperature from 300 ℃ to 600 ℃. In the temperature range from 300℃ to 600 ℃, the catalytic effects of metal oxides on the formation of SO₃ are significant including iron oxide (Fe₂O₃), vanadium pentoxide (V₂O₅) and copper oxide (CuO), wherein the catalytic ability of V₂O₅ is the best and the catalytic abilities of Fe₂O₃ and CuO are similar . In the temperature range of 300 - 600 ℃, the metal oxides of Bituminous coal and anthracite have a greater impact on the formation of SO₃ which can not be ignored.

As the comparatively high concentration of SO2 and SO3 has hindered the development of oxy-fuel techniques, this thesis is of great theoretical value and practical significance for reducing SO3-related problems during oxy-fuel CFB combustion process.

KEY WORDS: oxy-fuel， SO₃， heterogeneous reactie，metal oxides

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪 论 1

1.1 引言 1

1.2 课题研究背景 1

1.2.1能源形势 1

1.2.2全球变暖的挑战 1

1.2.3富氧燃烧技术 2

1.3 燃煤过程中的S元素 4

1.3.1 煤粉燃烧过程中S元素的迁移 4

1.3.2 富氧燃烧对SO₂和SO₃的影响 5

1.3.3 SO₃的生成原理及富氧燃烧对其的影响 5

1.4 本课题的研究内容及思路 7

1.5 本章小结 7

第二章 实验设备及方法 8

2.1 实验设备系统 8

2.1.1 管式炉本体 8

2.1.2 实验配气系统 9

2.1.3 SO₃采样 10

2.2 SO₃常见采样方法 11

2.3 实验步骤 13

2.4 本章小结 13

第三章 实验结果及分析 14

3.1 温度对SO₂向SO₃转化的影响 14

3.2 金属氧化物对SO₃生成的影响 15

3.2.1 Fe₂O₃对SO₃生成的影响 15

3.2.2 V₂O₅对SO₃生成的影响 16

3.2.3 金属氧化物对SO₃生成的影响对比 17

3.3 飞灰对SO₂向SO₃转化的影响 18

3.4 实验结论 19

第四章 全文总结与展望 20

4.1 全文总结 20

4.2 工作展望 20

致 谢 21

参考文献（References） 22

1. 绪 论

1.1 引言

世界范围内包括CO₂在内的温室气体大量排放，导致温室效应甚至引起全球气候变化，已成为很多国家关注的焦点，如何应对气候变化的挑战开展节能减排行动是全球人民都需要考虑的问题。而我们国家正处在全面建设小康社会的重要阶段，如何对能源进行合理利用，促进经济可持续发展，为全球减排做出贡献，是我们国家有必要承担的责任。

目前燃煤电站使用的CO₂减排技术中，被认为是最有发展前景的是富氧燃烧技术，也称作O₂/CO₂燃烧技术，是一种新的洁净燃烧技术，较普通燃烧能够控制燃烧后的污染物排放，因此国内外有很多专家学者对其进行研究^[1-4]。但烟气中SO₃和SO₂又是制约此项技术技术发展的重要瓶颈。

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