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摘 要

多铁性材料由于同时具有铁电性和铁磁性以及两者之间存在相互耦合而引起了广泛的关注和研究兴趣。本文在固相反应法1:1原料（BaF₂ and ZnF₂）配比600℃烧结制备BaZnF₄靶材的基础上，使用脉冲激光沉积技术在硅衬底上制得了纯相的BaZnF₄薄膜样品，并进行了XRD测定和铁电性能分析。在此基础上，还探索了靶材烧结温度、靶材原料配比、脉冲激光沉积过程衬底加热温度以及薄膜退火工艺对薄膜样品品质的影响。实验结果显示改变靶材原料配比和使用退火工艺并不能改善薄膜品质，靶材烧结的最适宜温度为600℃，衬底最适宜温度为常温。

关键词：多铁性氟化物，激光脉冲沉积，薄膜制备，BaZnF₄

PREPARATION OF MULTIFERROIC FLUORIDE THIN FILMS

Abstract

Multiferroic materials which have not only both ferroelectric and ferromagnetic but also the coupling interaction between their ferroelectric and ferromagnetic properties, have attracted wide attention and research interest. Based on the method of solid-state reaction, pure phase BaZnF₄ target was prepared under 600℃ with a raw material (BaF₂ and ZnF₂) ratio of 1:1. Then by pulsed laser deposition on silicon substrates, pure phase BaZnF₄ thin films sample were prepared, and then the measurements of XRD and ferroelectricity were taken. Furthermore, how the sintering temperature of target, ratio of raw materials, substrate temperature during the pulsed laser deposition and thin film annealing affecting film sample quality was explored as well. The experimental results show that the change of raw materials for target and the annealing process do not improve the film quality, the most appropriate target sintering temperature is 600℃, and the most appropriate substrate temperature during the pulsed laser deposition is room temperature.

KEY WORDS: Multiferroic fluoride, Pulsed Laser Deposition, thin film preparation, BaZnF₄

目录

第一章 绪论 4

1.1 引言 4

1.2 材料的多铁性 4

1.2.1 材料的铁磁性及其测量 4

1.2.2 材料的铁电性及其测量 5

1.2.3 材料的多铁性 5

1.3 多铁性薄膜的研究现状 7

1.4 脉冲激光沉积制备薄膜的原理 7

1.4 多铁性氟化物的研究现状 9

1.5 本文的研究目的和研究方法 10

第二章 具体实验方法和实验数据 12

2.1材料制备方法 12

2.1.1 固相反应法制备靶材 12

2.1.2 脉冲激光沉积法制备薄膜 12

2.1.3 薄膜退火工艺 13

2.4实验数据及分析 13

2.4.1 原料化学计量比为1比1的BaZnF₄块材样品XRD测定 13

2.4.2 BaZnF₄纯相靶材制备薄膜样品的探索 15

2.4.3 ZnF₂过量靶材制备薄膜及其XRD测定 17

2.4.4 纯相样品的铁电性能测定 18

2.4.5 结论 19

致谢 21

参考文献（References） 21

第一章 绪论

1.1 引言

多铁性材料由于同时具有铁电性和铁磁性以及两者之间存在相互耦合而引起了广泛的关注和研究兴趣。通常多铁性材料是氧化物特别是钙钛矿材料，然而由于铁磁性和铁电性对外层电子结构的要求矛盾，例如铁电性要求外层d轨道为空，这样就没有净自旋，而铁磁性则要求外层d轨道电子不全填充，这样就存在未配对电子和净自旋。这两者矛盾的要求导致单相的多铁性材料非常稀少。因此人们又把研究的目光投向了氧化物以外的其他材料体系，例如氟化物和氟氧化物，其中BaMF₄族化合物（M为Mg、Mn、Fe、Co、Ni、Zn等），其中部分已被证明具有多铁性。然而氟化物的制备非常困难，常规的石英封管的工艺无法制备氟化物，因为氟化物所含的氟离子会和石英管反应，导致样品无法成相。通常的制备工艺则是采用铂管或金管封管，其成本十分高昂，且工艺复杂。本实验中，采用固相反应法制备靶材，再利用脉冲激光沉积系统在镀铂硅衬底上沉积一层氟化物薄膜，并通过各种退火等后处理工艺，最终获得具有良好晶体结构的氟化物薄膜，并在此基础上研究其铁电性，磁性和磁电耦合效应。

1.2 材料的多铁性

1.2.1 材料的铁磁性及其测量

一切物质均是有磁性的，这是因为物质的磁性是由电子在分子或原子中的自旋和轨道运动以及电子间相互作用引起的。物质的磁性通常可分为抗磁性、顺磁性、铁磁性、反铁磁性和亚铁磁性五类。

抗磁性的物质，其原子通常为满壳层结构，零场时总磁矩为零，在外加磁场中可诱导产生非常小的净磁偶极矩，其方向与外加磁场方向相反。

当原子或分子具有原子磁矩且原子磁矩间没有相互作用时，零场下原子或分子无规则的自由运动导致这些原子磁矩的方向是随机的，在宏观上总磁矩为零。外加磁场时这些原子磁矩则会沿磁场方向取向。这种磁性被称为顺磁性。

对于铁磁性物质，其原子磁矩很大且相邻原子磁矩存在相互作用，原子磁矩因此能够平行排列。铁磁性物质在较小的外加磁场中即能被磁化到饱和，磁化率很大。

当物质中的原子磁矩反向平行排列且反向的磁矩大小相同时，即称为反铁磁性物质。这类物质存在奈尔温度T_N，大于此温度时材料表现为顺磁性，磁化率随温度升高而降低。

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