摘 要

随着化石燃料的大规模使用，其产生的氮氧化物日益增多，业已成为危害自然环境的首要大气污染物之一。如何有效的减少NO的排放成为了如今研究的焦点。催化分解法是指利用催化剂将NO直接分解成N₂和O₂，因其产物无污染，不需要引入二次还原剂等优点成为一条减排NO的理想方法。常用的直接分解NO催化体系有：金属氧化物，贵金属催化剂，分子筛等，但这几种催化体系都存在各自的不足与优点。

非金属元素（N, B, S等）掺杂石墨烯因其具有独特的电子结构与性能成为研究的热点。其中氮掺杂能打开石墨烯的能带间隙并调整其导电类型，提高石墨烯的自由载流子密度，从而提高石墨烯的导电性以及稳定性，这些特性使得氮掺杂石墨烯（NG）作为催化剂在电催化，氧还原反应，有机合成等方面应用广泛。但在直接分解NO方面鲜见报道，因此催化分解NO提供了重要的科学依据。

本论文采用化学氧化还原法合成石墨烯，并采用高温处理合成氮掺杂石墨烯，研究其催化分解NO的可行性。XRD与Ramnan 测试表明成功的合成了氮掺杂石墨烯，EDS与XPS测试表明掺杂入石墨烯中的氮元素存在的类型，实验表明，氮掺杂石墨烯可以作为一种新的直接分解NO的催化剂。

关键词：氮掺杂石墨烯；催化分解；一氧化氮

Research about direct catalytic decomposition of NO by N-doped graphene

Abstract

Nitrogen oxides have become one of the main gas pollutants influenced environment, the research focused on how to remove NO effectively has attracted much attention. There are several technologies for control NO emission, including selective catalytic reduction(SCR), NO storage-reduction catalyst and so on. The direct decomposition of NO into nitrogen and oxygen is the most desirable method, which is not involved in secondary pollution and the products are nontoxic. Several catalysts have been studied for NO direct decomposition, such as metal oxide, ZSM-5, noble metals. These catalysts have advantages and disadvantages. 

Nitrogen-doped graphene, which has unique electronic properities and structures, has been studied widely, such as electrocatalysis, oxygen reduction reaction and organic synthesis. When N atom is doped into graphene lattice, it will change graphene electronic properties and activate neighbor carbon atoms, which influences many kinds of chemical reaction. Notably, Nitrogen-doped graphene is rarely reported in the direct decomposition of NO, so it is meaningful to study it.

In this paper, the graphene was synthesized by hummer,s method.Nitrogen-doped graphene was synthesized by high temperature treatment. The performances for NO direct decomposition were studied. XRD and Raman results show that various NGs were synthesized successfully. EDS and XPS result shows that the nitrogen is incorporation into graphene and the types of N elements. The research confirms NG can be used as a new catalyst when directly decomposing NO.

Keyword: Nitrogen doped graphene; Catalytic decomposition; NO

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 课题研究背景 1

1.1.1 氮氧化物危害 1

1.1.2 研究现状 1

1.2 脱硝技术 1

1.2.1 选择性催化还原（SCR） 1

1.2.2 直接催化分解 4

1.3 直接分解NO的催化剂 4

1.3.1 贵金属催化剂 4

1.3.2 金属氧化物和金属复合氧化物 5

1.3.3 离子交换的ZSM-5型分子筛 8

1.4 氮掺杂石墨烯 9

1.4.1 石墨烯性质 9

1.4.2 石墨烯的应用 10

1.4.3 合成方法 10

1.4.4 氮掺杂石墨烯 13

1.5 研究内容和意义 14

1.5.1研究内容 14

1.5.2 研究意义 14

第二章 实验方案及内容 15

2.1 实验原料及仪器 15

2.2 实验过程 15

2.2.1 氧化石墨的制备 15

2.2.2 氮掺杂石墨烯的制备 16

2.2.3 活性测试 16

2.2.4 表征测试 17

第三章 实验结果与分析 18

3.1 实验结果 18

3.2 表征分析 18

3.2.1 XRD图谱 18

3.3.2 Raman图谱 19

3.3.3 SEM图谱和EDS元素分析 20

3.3.4 XPS图谱 20

第四章 结论与展望 22

4.1 结论 22

4.2 展望 22

参考文献 23

致 谢 25

第一章 绪论

1.1 课题研究背景

1.1.1 氮氧化物危害

随着工业和交通的飞速发展，工业上使用的化石燃料和交通工具所使用的汽油柴油等，在燃烧过程中都会产生大量的氮氧化物（NO_x），这些NO_x自二十世纪中期以来就是最普遍的有害气体。NO_x的大量排放，作为一次污染物会直接对人体生命安全造成莫大的伤害^[1]。细粒子污染、雾霾天气、光化学烟雾等都是由NO_x产生的二次污染物，它们都具有较强的毒性。除此之外，由于光化学氧化，NO转化为NO₂，继而形成硝酸和亚硝酸，是诱发酸雨的主要因素。由此可见，NO_x会给环境带来许多不可忽视的问题^[1,2]。曾有数据表明，到2020年时，中国NO_x的排放量将达到26.6 Mt左右^[2]。

1.1.2 研究现状

工业脱除NO_x以减少大气污染一直以来都是研究热点，近年来各种技术的研究从未间断。从分类方法上讲，NO_x控制排放技术分为了干法和湿法两种。干法脱去NO_x的工艺工程相对容易，而且脱硝效果好。湿法脱硝的工艺过程如下：将NO直接氧化为NO₂，产生的尾气用液体吸收剂进行处理。但该工艺过程因为复杂的设备，较高的成本，以及污水处理等问题，目前在工业应用上仍然无法与干法脱硝相媲美。

传统的干法脱硝方法包括三类^[3]：直接分解法、选择性催化还原法（Selective Catalytic Reduction, SCR）、选择性非催化还原法（Selective Non-Catalytic Reduction, SCNR）等。近年来，伴随着科学技术的不断发展，催生了一些新的烟气脱除方法：微波法、脉冲电晕法、电子束法(EBA)等的诞生。但是目前为止，只有SCR能够商业化应用，其它方法或是处于小范围应用时期，或是处于实验室研究阶段。

1.2 脱硝技术

1.2.1 选择性催化还原（SCR）

选择性催化还原脱硝技术（SCR）包括利用氨气作为还原剂的氨法SCR和利用碳氢化合物作为还原剂的烃类SCR。

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