摘 要

随着不可再生石化燃料的消耗和温室效应等环境和能源问题的日趋严峻，CO₂的捕集技术有着重要的现实意义。发展、改进绿色环保的吸附剂，有利于解决我们的环境问题，减轻环境压力，也有利于能源的高效利用。多级孔ZSM-5对CO₂具有良好的吸附性能,是吸附CO₂ 的理想材料，在吸附领域具有广泛的应用，在研究方面有着重要科学意义和应用前景。

针对传统的ZSM-5分子筛吸附量低，吸附速率慢，我们拟通过引入介孔来解决这些问题，通过有机硅烷抑制生长法合成多级孔ZSM-5分子筛，本课题旨在进一步研究多级孔ZSM-5分子筛吸附剂用于CO₂吸附，并进行一系列表征手段揭示介孔引入对CO₂吸附性能的影响。使用该吸附剂，通过系列CO₂吸附实验，测试吸附剂对CO₂的吸附容量及吸附选择性。

关键词：多级孔 ZSM-5分子筛 CO₂吸附

Preparation of Hierarchical ZSM-5 and its application on CO₂ adsorption performance

ABSTRACT

Large anthropogenic CO₂ emissions are mainly caused by the burning of the non-renewable fossil fuels, which are outpacing nature's carbon cycle. Owing to significant environmental problems, including global warming and ocean acidification, triggered by the rising concentration of CO₂ in the atmosphere, the implementation of carbon capture technologies has been suggested to mitigate CO₂ emissions. Hierarchical ZSM-5 was considered as an ideal material for CO₂ adsorption, which had a wide range of applications in the field of adsorption and important scientific significance and application prospects in research.

Owing to the traditional ZSM-5 zeolite with low adsorption capacity and slow adsorption rate, Hierarchical Porous ZSM-5 zeolite with micro/mesoporous composite structure were synthesized through the inhibition growth method by adding organosilanes. The as-prepared adsorbents were used for carbon dioxide adsorption, and a series of characterization methods were performed to reveal the effect of mesoporous introduced on the adsorption properties of CO₂.

Keywords: Hierarchical Porous；ZSM-5 zeolites；CO₂ Adsorption

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 研究背景 1

1.1.1 微孔分子筛 2

1.1.2 介孔分子筛 3

1.1.3 多级孔分子筛 4

1.2 多级孔分子筛制备 5

1.2.1 后处理法 5

1.2.2 模板法 7

第二章 实验部分 9

2.1 实验原料及试剂 9

2.2 实验设备及仪器 9

2.3 材料和制备 10

2.4 材料表征 11

2.4.1 X射线衍射分析(XRD) 11

2.4.2 扫描电镜(SEM) 11

2.4.3 氮气吸附-脱附(N₂ adsorption/desorption analysis) 11

2.4.4 ²⁷Al核磁共振(²⁷Al MAS NMR) 11

2.4.5 CO₂程序升温脱附(CO₂-TPD) 12

2.5 二氧化碳吸附测量 12

第三章 多级孔分子筛结构性质与CO₂吸附研究 14

3.1 材料表征 14

3.1.1 XRD分析 14

3.1.2 扫描电镜分析 14

3.1.3 氮气吸附/脱附分析 15

3.1.4 ²⁷Al MAS NMR分析 17

3.1.5 CO₂-TPD分析 18

3.2 CO₂吸附研究 18

3.2.1 CO₂吸附容量 18

3.2.2 工业废气中的CO₂吸附 19

3.2.3 CO₂吸附热 21

3.2.4 原位FTIR分析 21

第四章 结论与展望 23

4.1 结论 23

4.2 展望 23

参考文献 24

致 谢 28

第一章 文献综述

1.1 研究背景

2015年12月，《巴黎协议》正式签订，意味着人类在环境保护方面的重视程度迈上了一步新的台阶，此协议是对之前的气候协议进行更新、改正和补充，目的是为了进一步控制世界范围内的气温升幅，督促世界各国为控制全球气候变化而继续努力。由全球气温变化所带来的生态环境问题日益进入普通民众的视野，人们对由气候变化所带来的环境问题也日益关注。目前，减少二氧化碳的过度排放是控制全球气温的重中之重，为了进一步控制全球气候变化，必须加紧对提高能源使用效率、开发可再生能源以及发展二氧化碳捕集技术的进程，通过实现低碳经济，减少人类活动对全球气候的负面影响。

为了提高低碳减排的工作效率，联合国政府机构在达成巴黎协议同年提出了CCS技术，其内容是对过度排放的CO₂进行捕集、运输以及封存。CCS技术的目的是将二氧化碳从工业排放源加以收集，通过各种输送途径，将其合并到收集地点，减少直接排放到大气中去的二氧化碳。通过二氧化碳的集中处理，可以很大程度地减少二氧化碳的过度排放。一方面可以进行低碳减排，另一方面通过低碳减排也可以带来不少的的经济效益。

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