摘 要

Mn基低温SCR催化剂以其优异的脱硝性能备受瞩目。本文通过浸渍法制备催化剂，不同Mn负载量对Mn/TiO₂催化剂NO去除率显示出不同的效果，Mn（0.1）/TiO₂表现出最佳活性，在此基础上掺杂金属Ce，Ce的掺杂能有效提高催化剂的低温活性，在150℃时脱硝率从67.7%提高到82.0%。同时对比分析浸渍法和柠檬酸络合法制备的Mn-Ce/TiO₂的脱硝效率，结果显示两种方法在175℃左右脱硝率均达到了90%，但柠檬酸络合法在低温区间（50-150℃）表现出的更好催化活性。此外，本文进行了催化剂抗中毒测试，SO₂和H₂O都会对催化剂脱硝活性造成影响，但柠檬酸络合法制备的Mn-Ce/TiO₂具有优良的抗硫抗水性能，SO₂通入脱硝率能稳定在60%左右，H₂O通入脱硝率能稳定在75%。

关键词：低温SCR Mn 脱硝 Ce掺杂

Study on Denitration and Sulfur Resistance of Mn Based Low Temperature SCR Catalysts

Abstract

The catalyst based on Mn has attracted much attention for its excellent low-temperature SCR denitration performance. Catalysts were prepared by impregnation method in this paper.The denitrification performance of the catalyst was tested. Mn(0.1)/TiO₂ showed the best activity. On this basis, the doping of the metal Ce. The doping of Ce metal has a great promoting effect on the denitrification activity of catalysts.. The denitration rate increased from 67.7% to 82.0% at 150 °C. At the same time, the denitration efficiency of Mn-Ce/TiO₂ prepared by impregnation method and citric acid complex method was compared and analyzed. The denitrification rates of the two methods reach 90% at about 175℃.But the citric acid complex method has better catalytic activity. Catalyst denitrification activity is affected by H₂O and SO₂. The denitrification rate of SO₂ can be stabilized at about 60% and that of H₂O can be stabilized at 75%.

Key words: Low temperature SCR ; Mn ; Denitrification ; Ce-doped

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1课题背景 1

1.1.1氮氧化物污染 1

1.1.2氮氧化物的类型与危害 1

1.1.3氮氧化物的控制技术 2

1.2 SCR脱硝技术 3

1.2.1脱硝机理 3

1.2.2 SCR脱硝装置布置方式与存在问题 3

1.3 Mn基低温SCR催化剂研究进展 5

1.3.1非负载型催化剂 5

1.3.2负载型催化剂 5

1.4课题目标、内容和方案 6

1.4.1课题目标 6

1.4.2课题内容 7

1.4.3课题方案 7

第二章 实验内容 8

2.1实验材料 8

2.2实验仪器 8

2.3主要实验装置的实物图 9

2.4催化剂的制备 10

2.5催化剂脱硝测试 11

2.6催化剂的表征 14

2.6.1 比表面积和孔结构分析 14

2.6.2 X射线衍射分析 14

2.6.3 程序升温还原分析 15

第三章 实验结果 17

3.1 Mn/TiO₂催化剂的脱硝性能 17

3.2 Mn-Ce/TiO₂催化剂的脱硝性能 18

3.3 Mn-Ce-Zr/TiO₂催化剂的脱硝性能 18

3.4不同制备方法对催化剂脱硝活性的影响 19

3.5催化剂的表征 20

3.5.1比表面积和孔结构分析 20

3.5.2 X射线衍射分析 21

3.5.3程序升温还原分析 22

3.6催化剂抗中毒性能研究 23

3.6.1 SO₂对催化剂的影响 23

3.6.2 H₂O对催化剂的影响 24

第四章 总结与展望 26

参考文献 28

致 谢 31

第一章 绪论

1.1课题背景

1.1.1氮氧化物污染

NO_X是最常见的大气污染物，也是影响我国大气质量的重要因素,根据相关部门的监测数据表明^[1]，2017年我国NO_X的排放总量为2547.4万吨，排放主要集中分布在长三角地区、珠三角地区和京津冀地区，NO_X的排放量远高于其他国家。除此之外，我国目前的酸雨类型已转变为硝酸和硫酸混合型酸雨^[2]。这些现象表明，我国NO_X污染已十分严重，应加快治理污染物的步伐。

1.1.2氮氧化物的类型与危害

氮氧元素通过不同价态配比可分为一氧化氮 (NO)、二氧化氮 (NO₂)、一氧化二氮 (N₂O)、三氧化二氮 (N₂O₃)、四氧化二氮 (N₂O₄)和五氧化二氮(N₂O₅)等。每种氮氧化物毒性都不相同，毒性大小也不相同。表1-1详细列举了不同类型氮氧化物的特性与毒性。

表1-1 NO_x的特性和毒性

同时氮氧化物严重危害着人体健康^[3]：NO会有血液中的血红蛋白产生结合，导致血液输氧能力下降，容易造成缺氧；NO还具有致癌能力，会阻碍细胞新陈代谢和分裂；NO与O₂反应生成NO₂， NO₂会破坏人体的呼吸系统，轻者引发不停咳嗽，重者导致肺部感染，最终发展成支气管疾病；

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