摘 要

沸石咪唑酯骨架结构（ZIFs）是金属有机骨架（MOFs）的一类具有多维网状结构的晶体材料，由于ZIFs材料具有的一系列优越的性能，比如：良好的热稳定性、较高的比表面积、孔径可调和开放的金属位点等等，使其能够广泛的应用于催化，吸附等领域。但ZIFs疏水性及不耐酸等特点，限制了其应用范围，所以开发ZIFs的复合材料是必要的。

本文围绕ZIF-8@SiO₂纳米颗粒与硅溶胶的凝胶化反应展开，主要就通过TEOS水解制备而成的ZIF-8@SiO₂纳米颗粒为主要材料，探究不同反应条件对凝胶化反应的影响，同时考察了不同条件下制备得到的ZIF-8@SiO₂@有机硅成型体碳化前后对染料罗丹明b吸附性能的影响。

首先以ZIF-8@SiO₂纳米颗粒为材料，物理分散在自制硅溶胶中，使得自制硅溶胶发生溶胶-凝胶反应，烘干后得到干燥的ZIF-8@SiO₂@有机硅成型体。发现当硅溶胶一定时，升高温度，增加ZIF-8@SiO₂纳米颗粒的含量和TEOS的量均能加快凝胶化速率；当ZIF-8@SiO₂加入量一定时，增加硅溶胶中SiO₂的含量，增大硅溶胶中水和TEOS的摩尔比也会提高反应速率，其中温度的影响最为显著。

其次在ZIF-8@SiO₂@有机硅成型体的基础上，对复合颗粒进行碳化，并对罗丹明B水溶液进行吸附，发现碳化后的复合颗粒的吸附性能明显提升，经过碳化（600℃）后的ZIF-8@SiO₂@有机硅成型体（ZIF-8@SiO₂含量为20%）对罗丹明B吸附效果最好，吸附7h后达到最大吸附量，为93.58mg/g。

关键词： 溶胶-凝胶 硅溶胶 ZIF-8@SiO₂@有机硅 吸附 罗丹明B

ABSTRACT

Zeolite imidazole frameworks (ZIFs) are a class of metal organic frameworks (MOFs) with a multi-dimensional network structure. Due to its good thermal stability, high specific surface area, adjustable pore size and open metal sites, ZIFs can be widely used in catalysis, adsorption and other fields. However, the hydrophobicity and acid resistance of ZIFs limit their application range, so the development of composite materials for ZIFs is necessary.

In this paper, the gelation reaction of ZIF-8@SiO₂ nanoparticles with silica sol is carried out. The ZIF-8@SiO₂ nanoparticles prepared by TEOS hydrolysis are mainly used as the main materials to explore the effects of different reaction conditions on the gelation reaction. At the same time, the effects of ZIF-8@SiO₂@organosilicon particles prepared under different conditions on the adsorption performance of dye rhodamine b before and after carbonization were investigated.

Firstly, ZIF-8@SiO₂ nanoparticles were used as materials to physically disperse in the self-made silica sol. The sol-gel reaction of the self-made silica sol was carried out, and the dried ZIF-8@SiO₂@organosilicon particles were obtained after drying in the oven. It is found that when the silica sol is certain, increasing the temperature, increasing the content of ZIF-8@SiO₂ nanoparticles and the amount of TEOS can accelerate the gelation rate.

Secondly, on the basis of ZIF-8@SiO₂@organosilicon particles, the composite particles were carbonized and adsorbed the rhodamine b in the water. It was found that the adsorption performance of the carbonized composite particles was obviously improved, and after carbonization (600℃), ZIF-8@SiO₂@organosilicon particles (ZIF-8@SiO₂ content of 20%) had the strongest adsorption performance for Rhodamine B, and the maximum adsorption capacity reached 93.58 mg/g after adsorption for 7 h.

KEYWORDS：Sol-gel；Silica sol；ZIF-8@SiO₂@ organic silicon；Adsorption；Rhodamine B

目 录

摘 要 I

ABSTRACT III

目 录 I

第一章 综述 1

1.1 研究背景 1

1.1.1 ZIF-8的制备研究 1

1.1.2 硅溶胶的制备研究 3

1.1.3 ZIF-8@SiO₂的制备研究 4

1.2 本文研究目的和内容 5

第二章 实验部分 7

2.1 实验原料及仪器 7

2.2 MOFs@SiO₂复合材料的制备与应用研究 7

2.2.1 制备ZIF-8纳米晶体 7

2.2.2 制备ZIF-8@SiO₂颗粒 8

2.2.3 制备硅溶胶 8

2.2.4 ZIF-8@SiO₂颗粒与硅溶胶的凝胶化反应制备ZIF-8@SiO₂@有机硅成型体 8

2.2.5 ZIF-8@SiO₂@有机硅成型体对罗丹明B的吸附实验 8

2.3 表征与分析 8

第三章 ZIF-8@SiO₂和硅溶胶凝胶化反应前后的表征分析 9

3.1 ZIF-8晶体，ZIF-8@SiO₂颗粒和ZIF-8@SiO₂@有机硅复合材料的表征 9

3.1.1 ZIF-8@SiO₂@有机硅成型体的电镜表征 9

3.1.2 ZIF-8晶体、ZIF-8@SiO₂纳米颗粒及其碳化后的ZIF-8@SiO₂纳米颗粒XRD表征 10

3.1.3 ZIF-8纳米晶体、ZIF-8@SiO₂纳米颗粒和ZIF-8@SiO₂@有机硅成型体的FT-IR表征 11

3.1.4 ZIF-8@SiO₂@有机硅成型体对罗丹明B的吸附研究 12

3.2 各种因素对ZIF-8@SiO₂和硅溶胶凝胶化反应的影响 12

3.2.1 反应温度对ZIF-8@SiO₂颗粒和硅溶胶反应凝胶化的影响 12

3.2.2 ZIF-8@SiO₂颗粒百分含量对ZIF-8@SiO₂颗粒和硅溶胶反应凝胶化的影响 13

3.2.3 硅溶胶中SiO₂的含量对ZIF-8@SiO₂和硅溶胶凝胶化的影响 14

3.2.4 制备ZIF-8@SiO₂时添加TEOS的量对ZIF-8@SiO₂和硅溶胶凝胶化的影响 16

3.2.5 硅溶胶中水和TEOS的摩尔比对ZIF-8@SiO₂和硅溶胶凝胶化的影响 17

3.3 小结 18

第四章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 20

参考文献 21

致 谢 25

第一章 综述

1.1 研究背景

上世纪90年代之后，我国重视工业化建设，工业化进程加快，现在俨然是一个工业大国，工业的飞速发展带动了经济的飞升，但同时也使我国面临严峻的环境污染问题，尤其是工业废水的原因使得部分地区出现了水源被严重污染的现象，污染物主要有重金属离子，染料，药物等等。水源的污染一方面直接对人体产生危害，另一方面阻碍水生生物的光合作用，从而使温室效应加剧。显然对水源污染的治理是迫在眉睫的，而且近几年我国也逐渐重视对环境污染的治理，也有越来越多的学者开始关注这方面的研究。吸附是除去水中污染物的常用且有效的方法之一，硅胶、天然粘土、沸石分子筛等常作为有效的吸附剂，但是这些传统的吸附剂有着明显的缺点，比如：需要复杂的处理工序以及吸附后不易处理，大大加重了工作量。金属有机骨架材料(metal-organic frameworks) 简称MOFs，是最近比较热门的有机多孔材料^[1]。它是通过有机配体与金属离子进行配位杂化形成的一种具有孔结构规整的材料[2]。由于合成的特殊性，金属有机骨架材料具有催化活性、结晶度、导电性或发光性、高热稳定性和高产率，低成本等一系列优点和特性，另外与普通的微孔和介孔等传统多孔材料相比具有更规整的孔道结构和高孔隙率（50～90%自由空间）以及可调控的功能化孔道结构适应多种不同的应用领域^[3]。由于具备这些突出优点，显然MOFs材料在吸附方面拥有巨大的应用潜力，但是目前基于MOFs材料应用于污水处理方面的研究并不多，因此在水源治理方面MOFs材料还有广阔的可能性等待开发。

MOFs材料种类繁多，有IRMOFs，MOF-5，ZIF-8，ZIF-67等等。最近有文献报道^[4-5]，通过ZIF-8制备的复合材料经过碳化，具有丰富的孔结构和良好的化学稳定性，对水中亚甲基蓝、单宁酸等具有优越的的吸附性能。因而本论文试图拓展ZIF-8复合材料对废水中有机大分子物质的吸附，研究了其对罗丹明B的吸附。

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