摘 要

挥发性有机化合物 (Volatile organic compounds，VOCs) 是指常温下饱和蒸汽压大于70 Pa、常压下沸点小于260 ℃的有机化合物[1]。VOCs包括各种烃类、卤代烃类以及醛酮类，现在已成为最主要的大气污染源。其中，含氯挥发性有机化合物(Cl-VOCs)产生于工农业生产和有机合成等各个领域。Cl-VOCs对生物有“三致”危害，还会导致臭氧层破坏等环境问题。鉴于此，本文采用固定床反应器，利用效率高、节能环保的催化氧化法净化处理含氯挥发性有机废气，达到废气达标排放。另外，本文建立了邻氯甲苯催化氧化的宏观动力学模型，最后考察了邻氯甲苯废气催化氧化最佳的工艺条件。

邻氯甲苯废液通过鼓泡法进入固定床反应器进行催化氧化反应，本文确定的实验方案为：常压下，有机物与氧气摩尔比=1:3，反应温度280~340℃，体积空速18750~60000 h^-1，测得宏观动力学实验数据并建立了宏观动力学模型，借助MATLAB程序，用最小二乘法拟合动力学模型参数。采用复相关系数ρ²、F统计量和残差分布对估值进行分析检验，本实验中，复相关系数ρ²=0.993，F统计量F（23,4）=4224.39＞10F_0.01（27,4），F=4224.39，远远大于10F_0.01（置信域=99.0%）=41.06，结果表明模型显著可信[2]。

关键词：邻氯甲苯废气 催化氧化 固定床反应器 宏观动力学

Macrokinetics of catalytic oxidation of chlorine-containing organic waste gas

Abstract

Volatile organic compounds (VOCs) are organic compounds with a saturated vapor pressure of more than 70 Pa at normal temperature and a boiling point of less than 260 °Cat normal pressure [1]. VOCs, including various hydrocarbons, halogenated hydrocarbons, and aldehydes and ketones, are now the most important sources of atmospheric pollution. Among them, chlorine-containing volatile organic compounds (Cl-VOCs) are produced in various fields such as industrial and agricultural production and organic synthesis. Cl-VOCs have a "three-way" hazard to living things and can cause environmental problems such as ozone layer damage. In view of this, this paper adopts a fixed-bed reactor to purify and treat chlorine-containing volatile organic waste gas by using high-efficiency, energy-saving and environmentally-friendly catalytic oxidation method to achieve exhaust gas emission standards. In addition, we established a macroscopic kinetic model for the catalytic oxidation of o-chlorotoluene. Finally, we explored the optimum conditions for catalytic oxidation of o-chlorotoluene waste gas.

The o-chlorotoluene waste liquid enters the fixed bed reactor by bubbling method to carry out catalytic oxidation reaction. The experimental scheme determined in this paper is: molar ratio of organic matter to oxygen=1:3 under normal pressure, reaction temperature 280 ~ 340°C, volumetric airspeed From 18750 to 60000 h^-1, macroscopic kinetic experimental data were measured and a macroscopic dynamic model was established. Fitting dynamic model parameters by least squares method with the help of MATLAB program. Wecan analyze and test correlations by complex correlation coefficient ρ², F statistic and residual distribution. In this experiment, the complex correlation coefficient ρ²=0.993, F statistic F(23,4) = 4224.39 gt; 10 F_0.01 (27,4) , F = 4224.39, far greater than 10F_0.01 (confidencedomain=99.0%) = 41.06 , what means that the model is significantly reliable [2].

Key Words: Cl-VOCs; Catalytic oxidation; Macroscopic kinetics; Kinetic model

目 录

摘 要 I

Abstract II

目 录 1

第一章 绪论 3

1.1选题背景及意义 3

1.2 Cl-VOCs简介及其常规处理技术 3

1.2.1 Cl-VOCs简介 3

1.2.2 Cl-VOCs的处理技术 3

1.3 动力学及其模型 6

1.4 研究内容及其方法 7

第二章 实验部分 8

2.1 实验原料及仪器 8

2.1.1 实验药品 8

2.1.2 实验主要仪器 8

2.2 实验前期准备 10

2.3 实验装置和流程 11

2.4产物的定性和定量分析方法 12

2.4.1 气相产物定性分析 12

2.4.2 气相产物定量分析 14

第三章 邻氯甲苯催化氧化宏观反应动力学及反应器模拟计算 16

3.1 宏观动力学实验方法 16

3.1.1 外扩散影响的消除 16

3.2 宏观动力学实验装置 16

3.3 宏观动力学预备实验 17

3.3.1 反应器恒温段的测定 17

3.3.2 反应器的装填 17

3.3.3 外扩散影响检验 17

3.4 宏观动力学实验数据的获取 18

3.4.1 宏观动力学实验条件 18

3.4.2 宏观动力学实验数据 18

3.5 宏观动力学模型 18

3.5.1 动力学模型的建立 19

3.5.2 动力学模型参数求解 19

3.5.3 动力学模型适定性检验 19

第四章 结论 22

参考文献 23

致 谢 26

第一章 绪论

1.1选题背景及意义

挥发性有机化合物 (volatile organic compounds, VOCs) 是一种具有挥发性的化合物，不同的机构、国家、国际组织对VOCs的定义并非完全相同，但VOCs通常是指：在常温下饱和蒸气压大于70 Pa，在常压下的沸点小于260℃的有机化学物质[1]。VOCs的种类很多，主要包括烷烃、烯烃、各种卤代烃以及芳香烃等等，VOCs是普遍存在于空气中的一类有机化学污染物[3]。VOCs中，含氯挥发性有机化合物（Cl-VOCs）主要包括氯代烷烃、氯代烯烃以及氯苯类等等，因为VOCs具有较好的溶解性能和良好的反应惰性，故而被广泛应用于工、农业生产以及医药合成等过程中，与此同时，含氯挥发性有机废气（Cl-VOCs）也广泛存在于以上化工生产过程中[4]。

Cl-VOCs有非常高的环境危险性，目前，已经成为一种主要的大气有机污染物[5]。Cl-VOCs无论对人体还是对环境都有很大的危害：人突然暴露在高浓度Cl-VOCs的环境下，容易引起人体急性中毒, 人长期暴露在Cl-VOCs环境中，易引发头晕、恶心、呼吸系统受损等慢性病甚至有致癌的风险[6]。Cl-VOCs中的许多化合物在紫外线照射下会与空气中的氮氧化物发生光化学反应, 产生光化学烟雾[7]。所以，对Cl-VOCs进行净化处理是非常必要的。

1.2 Cl-VOCs简介及其常规处理技术

1.2.1 Cl-VOCs简介

我国对挥发性有机化合物(VOCs)的定义为：常温下饱和蒸汽压大于70 Pa、常压下沸点小于260 ℃的有机化合物，随着社会的飞速发展和工业化步伐的不断加快，VOCs已逐渐取代SO_x和NO_x成为了最主要的大气污染物[1]。其中，分子中含有氯元素的挥发性有机化合物被称为Cl-VOCs，主要包括氯代烷烃，氯代烯烃，氯苯类[4]。Cl-VOCs一般具有恶臭性气味，易引发人体急性中毒甚至致癌，也会产生光化学烟雾。因此，找到科学有效的技术治理Cl-VOCs刻不容缓。

1.2.2 Cl-VOCs的处理技术

VOCs的处理技术主要分为两大类：销毁技术和回收技术[8]。销毁技术包括燃烧法、生物法和催化氧化技术等[9]；回收技术包括吸附法、冷凝法和吸收技术等[10]。

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