B,N掺杂g-C3N4光催化剂的合成、表征及其光催化性能研究

论文总字数：23874字

目 录

1、绪论 5

1.1 研究目的与意义 5

1.2 光催化技术概念与发展 5

1.3 光催化剂的反应机理 6

1.4 影响光催化反应效率的因素 7

1.4.1 带隙宽度对光催化的影响 7

1.4.2 晶体结构对光催化的影响 7

1.4.3 颗粒尺寸和比表面积对光催化的影响 7

1.4.4 温度对光催化的影响 7

1.4.5 光源对光催化的影响 8

1.4.6 pH值对光催化的影响 8

1.4.7 外加场与添加剂对光催化的影响 8

1.5 石墨相g-C₃N₄光催化剂 8

1.5.1 g-C₃N₄的结构 8

1.5.2 g-C₃N₄的性质 9

1.6 类石墨氮化碳的合成方法 9

1.6.1 热解共聚合成法 9

1.6.2 溶剂热合成法 10

1.6.3 固相合成法 10

1.6.4 电化学沉积法 10

1.7 g-C₃N₄的应用研究 10

1.7.1 光解水制氢气 10

1.7.2 光催化降解有机污染物 11

1.7.3 g-C₃N₄光电转换 11

1.7.4 有机物转换催化剂 11

1.7.5 金属离子传感器 11

1.8 g-C₃N₄的改性研究 11

1.9 有机染料罗丹明B 12

2、实验 12

2.1 仪器与药剂 12

2.2 催化剂的制备 13

2.3 催化剂的表征 13

2.4 光催化性能测试 13

3、试验结果与讨论 14

3.1 XRD图分析 14

3.2 FT-IR图分析 15

3.3 PL分析 16

3.4 UV-vis图分析 16

3.5 SEM图分析 17

3.6 BET图分析 18

3.7 光催化性能分析 19

4、总结与展望 22

参考文献 22

致谢 25

B、N掺杂g-C₃N₄光催化剂的合成、表征及其光催化性能研究

季夏慧

,China

Abstract:The use of photocatalyst to convert visible light into human direct use of energy, and use it to solve the depletion of the Earth's resources and the deteriorating living environment of the problem. Photocatalytic technology in the degradation of organic pollution in the environment has great practical potential, but some of the shortcomings of traditional photocatalyst. In recent years, a new type of semiconductor photocatalyst g-C₃N₄ as an organic polymer, because the excellent physical and chemical properties and photocatalytic performance has become a hot material for today's exploration of photocatalyst. However, the shortcomings such as the band gap of the graphite phase synthesized by the traditional pyrolysis copolymerization method are large, the specific surface area is small, and the photo-generated electron-hole is easily recombined, and its photocatalytic activity is suppressed. In order to further improve the photocatalytic performance of g-C₃N₄, there are many kinds of modification methods. In this paper, g-C₃N₄ containing nonmetallic elements was synthesized by pyrolysis copolymerization with melamine as a precursor. X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), UV-Vis ) and other means of its performance characterization. The photocatalytic performance of g-C₃N₄ was assessed by degradation of 10 mg / L of Rhodamine B solution in visible light.

Key words: photocatalysis;g-C₃N_4;visible light;Rhodamine B

1、绪论

1.1 研究目的与意义

水是人类的生命之源，是我们赖以生存和发展的最基础的条件。但是，随着社会的进步与经济的发展，水污染愈发严重，已经变为制约与困扰中国甚至是全世界可持续发展的一大阻碍^[1]。印染废水是一种常见的难降解的工业性废水，用传统的吸附法和化学沉淀法只能将废水中的染料从水相转移成固体相，不但无法有效降解，反而会造成二次污染^[2]。而这些产生的污染不但对人们的身体健康有害，还破坏了我们的生态环境。所以，我们急需解决这些水污染的问题。在可见光照射下用半导体光催化剂去催化、降解水中的有机污染物已经逐渐被人们认同，成为众多有机废水的防治技术中最理想并且有效的治理水污染的技术，这一技术是当前环保和光催化研究方面的一个热门领域^[3]。

1.2 光催化技术概念与发展

光催化技术是一种在新能源与环境保护方面有着巨大潜力的绿色技术，它可以在太阳能的作用下将水分解成氢气，把取之不尽的太阳能变为清洁的氢能，也可以在太阳能的作用下生成有高反应活性的电子-空穴对与自由基，用来降解矿化环境下的各类污染物。所以，光催化技术的这种特性使我们对未来转化、利用与储存太阳能充满了希望。同时，光催化技术比传统的处理水中污染物的物理法、生物法和化学法具有更多令人满意的优点，用光催化技术降解水中有机污染物时操作简单，反应的条件更加温和、反应的速度也比较快、反应作用在水中所有有机污染物上、能够彻底降解矿化污染物与环境友好等。所以，光催化技术在修复生态环境与开发新能源这两个方面具有非常可观的应用前景。

光催化技术所涉及的领域是催化化学与光催化的重合部分。光化学研究的是反应物在可见光照射下发生的物理化学变化，是化学的一部分。通常情况下，我们为了让光反应能够进行，光子所具有的能量应该大于化学键断裂所需要的能量。所以，能符合上面条件的光是紫外波段到红外波段（100~1000 nm）的光。但因为受到材料键能的限制与性质的限制，光化学一般适用的光的波长范围是200~700 nm^[4]。光催化剂在可见光、紫外光或者是红外光的辐射下吸收了光子能量，然后改变了反应物的起始速率或者是化学反应，并且产生了化学变化^[5,6]。因此，光催化反应须包含三个必要因素：光的吸收、光催化剂与由它们引起的化学变化。

光催化技术经过了较长的发展阶段。在1924年，Perret与Baur^[7]等人在实验过程中发现，氧化锌在可见光照射的条件下，银盐被催化还原，得到金属银，他们指出实验中发生了氧化还原反应，并且尝试推测出该反应的机理。在1972年，Fujishima^[8]等人在实验时发现二氧化钛的电极被紫外光辐射后，可将水（H₂O）分解成氧气（O₂）与氢气（H₂），开创了使用光催化技术把太阳能转换成新的清洁能源的先例。1976年，Carey^[9]等人发现了二氧化钛通过紫外光辐射后，能够把多氛联苯类污染物的水溶液催化、降解。1977年，Frank与Bard等人^[9,10]发表了二氧化钛通过紫外光的辐射后，可以把亚硫酸盐的水溶液与氛化物催化降解的研究成果。受其影响，光催化技术逐渐在环保领域得到了有力的应用。全世界在环境与能源方面的研究人员因为光催化技术在环保领域与开发新能源方面体现出了优秀的性能而对其产生了探究欲望。当今社会，已经出现了一些利用光催化技术研究成果的日常生活用品，例如：饮水净化器等。

1.3 光催化剂的反应机理

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